Похоже, эта функция «в пути», но еще не в основном цикле выпуска. Нашел статью, описывающую функцию, реализуемую в сборке разработки, # 22. Или, по крайней мере, частично, чтобы некоторые функции могли быть сокращены. Ссылка: http://googlesystem.blogspot.com/2012/08/create-keyboard-shortcuts-for-chrome.html
В этом посте упоминается экспериментальный API для других типов действий, связанных с ярлыками, которые можно найти здесь: http://developer.chrome.com/extensions/experimental.commands.html
Конечно, это все еще в стадии разработки.
Изменить (2018): Это частично возможно с командами API, которые отсутствовали в течение нескольких лет. http://developer.chrome.com/trunk/apps/commands.html
Это все еще довольно ограниченно, так как вы не можете заменить те, которые поставляются браузером, и я не уверен, сколько там выставлено для таких вещей, как dev tooling.