Способы начать ab initio MD с классического MD

Я использую молекулярную динамику воды для тестирования. Коробка довольно маленькая, если вы спросите парня, работающего с классическим MD, и относительно большая, если вы спросите парня из DFT: у меня 58 молекул воды в периодических граничных условиях.

Чтобы сэкономить процессорное время, я оптимизирую свою ячейку с помощью классического силового поля перед запуском ab initio MD. Я уравновешиваю систему классически при 300K в течение 1 нс, затем делаю последний снимок и использую его в качестве входных данных для ab initio MD. Мой ab initio MD - это обычный Born-Oppenheimer MD на основе DFT с базисным набором плоских волн и PAW (псевдо) потенциалами (VASP - это код). Как в классическом, так и в ab initio моделировании я поддерживаю постоянную температуру на уровне 300K, используя термостат с изменяемой скоростью.

Я рассматриваю два различных способа сделать переход между классическим и ab initio:

1. Возьмите начальные скорости и позиции из классической траектории и импортируйте их в качестве начальной конфигурации для моделирования ab initio.
2. Заморозить систему до нуля, сохраняя классические позиции, импортировать ее в код DFT, затем быстро (сейчас я делаю это за 0,5 пс) нагреть до 300K

Я надеялся, что обе стратегии приведут к одной и той же средней энергии после короткого (скажем, 10 пс) периода уравновешивания, особенно учитывая, что начальная конфигурация точно такая же (одинаковые начальные положения) за исключением упомянутого температурного трюка (начальные скорости различаются) , Это не вариант. На рисунке ниже показано, что моделирование, при котором система замораживается, а затем быстро нагревается, обнаруживает область энергии примерно на 1 эВ ниже по энергии, чем в другой, где скорости импортированы из классического МД.

Мои вопросы:

1. следует ли этого ожидать;
2. известны ли успешные стратегии для оптимизации перехода от классического к первопроходцу MD;
3. и не могли бы вы указать мне на соответствующую литературу по этому вопросу?

Редактировать:

Я провел еще несколько тестов и - из-за ограниченных данных, которые у меня есть на данный момент - кажется, что это может быть системной проблемой. Тест с метанолом вместо воды в коробке одинакового размера показал, что две разные схемы начальной скорости быстро сходятся к одной и той же средней энергии. Однако классическая конфигурация была очень близка к квантовой в случае метанола, то есть энергия при t = 0 была очень близка к средней энергии после сходимости. Вода - общеизвестно сложная система, поэтому, возможно, эта проблема более или менее специфична для воды. Если ответы не будут добавлены, я постараюсь опубликовать один из них на основе моих результатов, как только закончу со всем тестированием.

после короткого (скажем, 10 пс) периода уравновешивания

1. Вы сами говорите, что период повторного уравновешивания «короткий». Вы пытались подождать дольше, чтобы увидеть, сходятся ли две реинициализированные системы , и если да, то с какой скоростью?
2. Velocity-rescaling - общеизвестно наивный термостат. Может быть, вы могли бы заменить его на что-то более реалистичное? (Берендсен, Нос-Гувер и т. Д.)
3. Если вас вообще волнует выборка «большой» системы, вы можете заставить работать эргодический принцип и параллельные вычисления: отобрать несколько реинициализированных реализаций из хвоста вашей классической траектории (сделать снимки классически уравновешенной системы) , Затем вы можете запустить несколько экземпляров своего квантового кода, каждый из которых использует свою конфигурацию фазового пространства для повторной инициализации, и усреднить результаты. Поскольку отдельные реализации развиваются независимо друг от друга, симуляции смущают параллельно .

Извините, я не могу предложить никаких авторитетных источников ...