Есть ли в вашем NSDictionary другие NS-словари? Похоже, вам понадобится NSMutableArray, в который вы можете добавить NSDictionaries в конце. Предполагая, что вы можете контролировать поток поступающих данных и не подвергаться риску дублирования в вашем массиве, вы, безусловно, можете добавить данные.
NSMutableArray *array = [[NSMutableArray alloc] init];
arrayCount = [array count];
[array addObject:dictToAppend];
Не видя, как вы это реализуете, я не могу привести более подробные примеры кода. Добавлять элементы легко, но знайте, что это можно сделать только с изменяемыми версиями массивов или словарей. Надеюсь, это немного поможет.